由于理解催化反应机理在进一步设计催化材料、优化反应性能方面的重要意义，极有必要深入研究新型催化材料的作用机理。对纳米碳材料催化的反应，是基于其整体结构以及表面物理化学性质而决定的。烃类的液相催化氧化反应在本质上仍为自由基反应；除界面现象之外，理解均相自由基链式反应的分子细节及其与多相界面行为的耦合是分析其反应机理的关键。而对于电催化领域，碳管表面的电子转移行为和氧的活化具有重要作用。结合以上进展，我们对碳材料催化反应有如下认识： (1) 液相催化氧化反应与无催化的自由基自氧化反应的链引发过程类似。其原因在于在反应初始阶段，实验测量得到的催化反应表观活化能(111.5 kJ/mol)与 Hermans 等提出的在环己酮存在下以自催化方式链引发的活化能理论值(116.3 kJ/mol)极为接近，这表明碳并非主要催化链引发反应。碳的催化作用可能通过催化链增长实现。注意到机理中溶剂笼内的反应途径对总反应有重要贡献，我们设想碳材料的作用在于提供了新的反应界面，对中间体的吸附稳定可以将溶剂笼内反应限域在催化剂表面，与向笼外液相主体扩散的均相自氧化反应竞争。这等效于增加了反应过程中活性中间体的浓度，提高反应链长，从而强化总包反应速率。然而这一新观点还需要细致的证明。(3) 在催化剂表面限域的溶剂笼内，中间体与碳材料间发生电子转移，完成 redox 循环。这意味着碳材料的电子转移能力直接影响催化活性。这与我们近期的结果是一致的：通过在碳纳米管内部填充金属，我们改变了碳纳米管外表面的电子特性，环己烷催化氧化的活性也随之变化。然而，redox 反应位点的结构和电子特征目前尚不清楚。（4）在电催化过程中，碳缺陷周围的碳原子打破了原来电中性的碳原子结构，其所处的电子结构和状态（如电荷密度、自旋密度等）发生了改变，从而改变了它对氧分子及甲醇氧化过程中的中间物种的吸附与活化；而不同的缺陷形式、不同的缺陷含量，导致缺陷碳材料对氧分子及甲醇氧化中间物种的吸附、活化能力不同，从而导致其不同的催化还原性能。