简介
氮掺杂碳载金属单原子催化剂被广泛应用于多相催化、环境治理等领域。碳载体独特的
物理化学性质能够实现金属单原子的高效负载,同时氮原子的掺杂可以修饰单原子的配位环
境,提高催化性能。然而,在碳载单原子催化剂合成过程中,大量单原子被嵌入到碳基底或
微孔孔道中,使其失去活性。另外,传统的合成方法会造成金属的流失。为了提高金属原子
利用率,提高催化剂性能,同时降低合成成本,开发新的合成策略,制备具有介孔孔道的氮
掺杂碳负载金属单原子催化剂具有重要意义。
本项目开发了一种限域热转化策略合成了氮掺杂介孔碳球负载的Pd单原子催化剂。此
策略首先合成了以金属纳米簇为核、介孔聚合物为壳的核-壳型介孔聚合物球,随后经限域
热转化过程将其转化为氮掺杂介孔碳球负载的单原子催化剂。由于金属的热转化过程发生在
氮掺杂介孔碳球的内部,因此避免了金属的损失。从材料合成的角度来看,该合成过程简单
易操作,具有放大生产的潜力,可以成功制备出具有高孔隙度、高氮含量的Pd单原子催化
剂。所得催化剂中的介孔结构有利于反应传质和活性位点的暴露,同时丰富的氮物种可以作
为锚定位点捕获和稳定金属原子。该策略具有普适性,可以合成含其他金属的氮原子催化剂。